Пафнутий Львович является основателем петербургской научной школы, академиком Петербургской академии наук (1859). Основные направления, по которым он работал в математике , - это теория чисел, приближение функций полиномами, теория вероятностей, интерполирование и интегрирование алгебраических функций.

Научная деятельность Пафнутия Львовича включала в себя и разработку теории механизмов. С 1856 года Чебышев работал в артиллерийском отделе Военного ученого комитета. Здесь он занимался вопросами баллистики. Его теоретические разработки позволили русской артиллерии выйти в конце 19 века на одно из первых мест в мире.

Похоронен великий ученый в фамильном склепе церкви Преображения села Спас-на-Прогнани рядом со своими братьями Павлом и Николаем.

Брат Пафнутия Львовича - Владимир Львович Чебышев (1832 - 1905) - выдающийся ученый - артиллерист, основоположник ружейного и патронного дела в России. Родился в том же доме села Окатьево.